Труды КНЦ (Технические науки вып.4/2025(16))

Введение Основным промышленно освоенным методом переработки облученного ядерного топлива в мире в настоящее время является водно-экстракционный PUREX-процесс, основанный на способности ТБФ (три-н-бутилфосфата) извлекать уран и плутоний из азотнокислых растворов. Экстракция производится с применением специализированных массообменных аппаратов — смесителей-отстойников либо центробежных экстракторов. Работоспособность указанного оборудования весьма чувствительна по отношению к накоплению осадков различного происхождения, что, в свою очередь, накладывает ограничения на состав перерабатываемого облученного топлива (ОЯТ), требует снижения глубины выгорания и, как следствие, сокращения продолжительности реакторной кампании [1]. Дисилицид триурана U 3 Si 2 рассматривается в качестве основы для создания так называемого толерантного ядерного топлива — топлива, устойчивого к авариям с потерей теплоносителя (loss o f coolant accident, LOCA). Переработка облученного уран-силицидного топлива по существующей схеме затруднительна по причине высокого содержания кремния в технологическом потоке, направляемом в первый экстракционный цикл. Исследования, проводимые в настоящее время совместно ВНИИНМ им. А. А. Бочвара, РХТУ им. Д. И. Менделеева и Радиевым институтом им. В. Г. Хлопина показывают, что кремний сложным образом распределяется между экстрактами и рафинатами первого цикла и может накапливаться в регенерируемых делящихся материалах. Альтернативным подходом к переработке новых видов топлива (с глубоким выгоранием, малым временем выдержки, нестандартной композицией) может являться комбинированная схема, в которой головные операции выполняются в средах, инертных к воздействию ионизирующих излучений и мощного тепловыделения — расплавах неорганических соединений — с дальнейшей переработкой продукта по действующей схеме, принятой на заводе РТ-1 ФГУП «ПО «Маяк» либо в опытно-демонстрационном центре ФГУП «ГХК» [2]. В качестве расплавов, применяемых для переработки ОЯТ, могут быть использованы различные системы [3]. Общим требованием к ним является эффективное растворение компонентов ядерного топлива при сравнительно низких температурах с дальнейшей возможностью выделения целевых компонентов. Физико-химической основой таких операций является метод раствор-расплавной перекристаллизации. Расплавы состава «триоксид молибдена — легкоплавкий молибдат» давно и широко используются для получения высококачественных кристаллов тугоплавких и плавящихся с разложением соединений [4, 5]. Ранее во ВНИИНМ им. А. А. Бочвара исследовалась возможность применения расплава Na 2 MoO 4 - MoO 3 для перекристаллизационного выделения соединений ядерных материалов (ЯМ), однако по ряду причин работы завершены не были [6, 7]. В настоящей работе представлены результаты исследований взаимодействия некоторых компонентов ОЯТ с расплавами соединений молибдена; на основе представленных данных предложен обновленный вариант технологической схемы. Р е зу л ь т а ты исследований Исследование взаимодействия компонентов облученного ядерного топлива (в первую очередь, урана и плутония) с расплавами системы Na 2 MoO 4 - MoO 3 в зависимости от условий проведения процесса приводит к необходимости изучения трехкомпонентных фазовых диаграмм систем UO 2 - MoO3 - Na 2 MoO 4 , UO3 - MoO3 - Na 2 MoO 4 и PuO 2 - MoO3 - Na 2 MoO 4 . Авторам не известны работы, в которых указанные диаграммы состояния были бы воспроизведены в полном и непротиворечивом виде. Информация о структуре и свойствах сложных соединений, принадлежащих перечисленным системам, была частично восстановлена по данным публикаций [7-14]. Определено, что в трехкомпонентном поле UO 3 - MoO 3 - Na 2 MoO 4 (отвечающему проведению перекристаллизации в окислительной атмосфере) может образовываться большое количество сложных оксидов урана-молибдена-натрия, при этом границы существования фаз и точки инвариантных равновесий в большинстве случаев не определены. Для упрощения технологической схемы во избежание распределения урана и плутония по фазам с близкими кристаллохимическими свойствами в качестве растворителя было предложено использовать Труды Кольского научного центра РАН. Серия: Технические науки. 2025. Т. 16, № 4. С. 15-21. Transactions of the Kola Science Centre of r A s . Series: Engineering Sciences. 2025. Vol. 16, No. 4. P. 15-21. 16 © Артоболевский С. В., Коптяева А. Г., Подрезова Л. Н., Жуков Г. А., Лебедевская А. Е., 2025