Труды КНЦ (Технические науки вып.2/2025(16))

Abstract The problem of liquid radioactive waste (LRW) treatment is a key challenge in nuclear energy. This work investigates the immobilization of the high-activity radionuclide 137Cs in ceramic matrices based on cesium-saturated NaY zeolite. Four consolidation methods were compared: cold pressing and sintering (CPS), CPS with microwave heating (MW), hot pressing (HP), and spark plasma sintering (SPS). It was found that the SPS method at 1000 °C and a holding time of 5 min makes it possible to obtain ceramics with the highest functional characteristics: the leaching rate of Cs+ ions was 2.3-10'8 g/(cm2 day), microhardness - 619 HV, density - 2.721 g/cm3. The high performance is due to the formation of a homogeneous fine-grained structure with isostructural phases of pollucite CsAlSiO4 and nepheline Na8Al4Si4O18 of cubic syngony. The HP method also showed a reduction in processing time to 5 min and high microhardness (587 HV), but the leaching rate was two orders of magnitude higher. CPS and MW methods did not lead to a significant improvement in properties compared to SPS. The obtained SPS ceramics meet the requirements of the international standard ISO 6961:1982. Keywords: NaY zeolite, cesium-137 radionuclide, aluminosilicate matrices, immobilization, spark plasma sintering, leaching rate Funding: Synthesis of the materials, spark plasma sintering of ceramics, and studies of structural and functional properties were carried out within the framework of State Assignment of the Ministry of Science and Higher Education of the Russian Federation, topic No.-2023-0003. For citation: Immobilization of Cs-137 in aluminosilicate matrices: The role of Na-Y zeolite and synthesis methods / O. O. Shichalin [et al.] // Transactions of the to la Science Centre of RAS. Series: Engineering Sciences. 2025. Vol. 16, No. 2. P. 68-72. doi:10.37614/2949-1215.2025.16.2.011. Введение Радионуклид 137Cs является одним из наиболее опасных компонентов ЖРО из-за его длительного периода полураспада (30,17 лет), высокой удельной активности и высокой экологической подвижности [1; 2]. Одним из наиболее эффективных методов финального обращения с такими отходами является их иммобилизация в стойкие керамические матрицы [3; 4]. Цеолиты, в частности NaY типа фожазит, являются перспективными сорбентами-прекурсорами для иммобилизации цезия благодаря высокой сорбционной емкости и способности при термообработке трансформироваться в прочные алюмосиликатные фазы, такие как поллуцит (CsAlSiO4) и нефелин (NaAlSiO4) [5; 6]. Однако свойства конечного керамического продукта критически зависят от метода консолидации порошкового прекурсора. В данной работе проведено сравнительное исследование влияния различных методов спекания (CPS, MW, HP, SPS) на фазовый состав, микроструктуру, физико-механические свойства и гидролитическую стойкость керамических матриц на основе цеолита NaY, насыщенного цезием. Материалы и методы Наноразмерный порошок цеолита NaY был синтезирован гидротермальным методом при 110 °С [7]. Насыщение цезием проводили из модельного раствора NaCl (5 г/л) в течение 24 ч. Консолидацию проводили четырьмя методами: 1) CPS — холодное прессование при 200 МПа с последующим спеканием в муфельной печи при 1 000 °C в течение 1-5 ч; 2) MW — холодное прессование при 200 МПа с последующим микроволновым спеканием при 1 000 °C в течение 0,5-1 ч; 3) HP — горячее прессование в графитовой пресс-форме при 1 000 °C, 57,3 МПа, 5 мин; 4) SPS — искровое плазменное спекание в установке SPS-515S при 800-1 000 °C, 57,3 МПа, 5 мин. Фазовый состав изучали на дифрактометре Bruker D8 Advance, морфологию и элементный состав — на сканирующем электронном микроскопе Carl Zeiss U ltra 55 с EDX-анализатором. Микротвердость измеряли по Виккерсу (Shimadzu HMV-G-FA-D), прочность на сжатие — на универсальной испытательной машине (Shimadzu AG-X plus). Истинную плотность определяли гидростатическим взвешиванием. Гидролитическую стойкость оценивали по скорости выщелачивания ионов Cs+ в дистиллированной воде в соответствии со стандартом ISO 6961:1982. Результаты и обсуждение Порошок цеолита NaY представлен агломератами размером 0,5-1 мкм, состоящими из первичных сферических частиц размером 20 -40 нм (рис. 1). In situ XRD-анализ показал, Труды Кольского научного центра РАН. Серия: Технические науки. 2025. Т. 16, № 2. С. 68-72. Transactions of the Kola Science Centre of RAS. Series: Engineering Sciences. 2025. Vol. 16, No. 2. P. 68-72. © Шичалин О. О., Папынов Е. К., Белов А. А., Иванов Н. П., Тананаев И. Г., 2025 69