Труды КНЦ (Технические науки вып.2/2023(14))

Для синтеза активного катализатора окисления монооксида углерода до углекислого газа без использования благородных металлов применяют оксиды металлов Fe, Ni, Mn, Cu, Co, Cr, Ni, ферриты, сложные системы на основе смешанных оксидов Cu, Mn, Ce и Co [1-4]. Среди них кобальтсодержащим катализаторам, как оксидным, так и более сложного состава, посвящено немало работ [5-7]. Существуют различные способы получения катализаторов — соосаждение, термическое разложение солей, золь-гель метод, керамический. Формирование структуры катализатора протекает при высокой температуре при спекании. Этот процесс является твердофазным и требует длительной термообработки. Поэтому для ускорения твердофазных процессов часто используют механохимию [8], различные виды воздействия, в том числе микроволновое излучение [9, 10]. В данной работе представлены результаты исследования реакции окисления монооксида углерода на двойных и тройных кобальтсодержащих оксидных катализаторах, полученных золь-гель методом с автогорением и использованием микроволновой обработки. Экспериментальная часть Были синтезированы двухкомпонентные кобальт-железооксидные системы с соотношением Со : Fe = 1 : 1, 1 : 2 и 2 : 1и трехкомпонентные Co-Mn-Fe- и Co-Cu-Fe-оксидные композиции с соотношением компонентов 1 : 1 : 1. Прекурсорами для синтеза указанных систем были нитраты солей соответствующих металлов — Со (NO 3 K Fe(NO3)3-9H2O, Cu(NO3)2-3H2O, Mn(NO 3 ) 2 , в качестве комплексообразователя и «горючего» — лимонная кислота. Водные растворы рассчитанных количеств солей и органического реагента перемешивали на магнитной мешалке с нагреванием до образования геля. Полученный гель помещали в нагретый до 175-190 °С сушильный шкаф, в котором происходило его полное высыхание и затем возгорание. Микроволновую технологию использовали для получения катализаторов твердофазным синтезом из оксидов, а также горением полученного золь-гель методом геля в микроволновом поле. В качестве исходных веществ для твердофазного синтеза были использованы оксид двухвалентного кобальта и магнетита (Fe3O4) с содержанием железа 70,4 % (ГОСТ 16589-86). в мольном соотношении 1 : 2^3. Последовательность операций осуществляли по следующей методике: взятые в определенном стехиометрическом соотношении реактивные оксиды металлов и магнетита в течение часа гомогенизировали перетиранием в агатовой ступке в среде этилового спирта до полного его высыхания. Затем полученную смесь помещали в кварцевый стакан и подвергали микроволновой обработке. Микроволновой золь-гель синтез осуществляли двумя способами: 1) гель подвергали микроволновой обработке до полного прекращения горения с образованием порошка в течение нескольких минут; 2) микроволновую обработку геля прекращали в момент загорания, то есть энергия микроволн использовалась для поджигания геля без дальнейшего продолжительного облучения, и даже при низкой мощности магнетрона на это уходило несколько секунд. Рентгенофазовый анализ продуктов был проведен на автоматическом дифрактометре D 2Phazer фирмы Bruker с источником CuKa-излучения. ИК-спектры были сняты на спектрометре FTIR Alfa фирмы Bruker. Измерение удельной поверхности образцов определяли низкотемпературной адсорбцией азота по многоточечному методу БЭТ на приборе SORBI-MS (Россия). Полученные порошки оксидных систем в количестве 1 г смешивали со связующим (алюмогелем), формовали в гранулы, сушили на воздухе, дальнейшую термическую обработку проводили в сушильном шкафу и муфельной печи при температуре соответственно 135 и 500 оС. Окисление СО проводили проточным методом при соотношении СО : воздух = 1 : (3-5), объемной скорости 6000-12000 ч-1. Анализ проводили на хроматографе ЛХМ в двух колонках с сорбентами СаА и поропак Q. Обсуждение Система Со-Fe Рентгенофазовый анализ полученной золь-гель методом с автогорением двухкомпонентной Gc-Fe-системы с соотношением 1 : 2 показал образование феррита кобальта CoFe2O4, а также небольшого количества двойного оксида железа Fe 3 O 4 (рис. 1, а ). В ИК-спектре также наблюдалась характерная для ферритов полоса при 547, 56 см-1 см (рис. 1, б). Фазовый состав образца с соотношением Со-Fe = 1 : 1 состоит из оксидов кобальта, железа и феррита, а образца с соотношением Со-Fe = 2 : 1— из оксида кобальта и феррита. Труды Кольского научного центра РАН. Серия: Технические науки. 2023. Т. 14, № 2. С. 92-96. Transactions of the tola Science Centre of RAS. Series: Engineering Sciences. 2023. Vol. 14, No. 2. P. 92-96. © Зульфугарова С. М., Алескерова З. Ф., Азимова Г. Р., Гулиева У. Р., 2023 93